2023年研究进展

热解是低阶煤综合利用方式中的关键过程,深入揭示低阶煤的有机结构及其在热解过程中的演化特性是实现其高效洁净利用的基础和前提。由于煤结构的复杂性及中间反应的多样性,热解过程挥发分与煤焦结构演化机制以及两者之间的关联特性仍不清晰,基于煤有机结构认识的煤热解机理有待进一步研究。然而,对于传统热解机理研究而言,煤炭通常被作为一个大分子进行整体宏观分析,忽略了其内部反应机理,因此有必要结合现代分析检测技术与量子化学计算从分子层面深入研究煤热解过程的具体演化路径与机理。

煤颗粒受热释放出的挥发物影响着煤的着火、燃烧和污染物的排放。因此,煤颗粒脱挥发分和挥发分燃烧过程的影响贯穿于固体燃料的整个生命周期,是最需要了解的重要步骤。然而,目前研究大多基于温度、高速摄影技术拍摄的燃烧图像和动力学来评价煤的着火和挥发分燃烧行为,无法提供更多关于着火和挥发性燃烧过程中的化学反应过程的关键信息。实际上,煤着火和燃烧过程受自由基控制,如OH自由基等活性自由基。因此自由基浓度是煤颗粒着火以及稳定燃烧的关键。平面激光诱导荧光技术(PLIF)可以检测到燃料燃烧过程中的重要的自由基物质。因此,PLIF技术获得的信息可以为煤颗粒着火及挥发分燃烧的研究提供新的信息。目前,CO2/H2O等气氛条件以及碱金属Na等对煤颗粒燃烧过程的影响仍存在一些争议,这与评价燃烧特性的手段获取的信息偏宏观有关,同时上述反应条件对煤颗粒燃烧过程的影响机理尚不完全清晰。因此,有必要采用先进的PLIF技术深入研究CO2/H2O等气氛条件以及碱金属Na等对煤燃烧过程的影响机理。

(二)主要研究内容

(1)煤热解有机结构演化机理研究

①通过溶剂萃取,首先剥离煤骨架中的小分子活性组分,探究逐级萃取所获得煤中移动相的结构特性;接着对萃余煤进一步逐级热溶,实现煤骨架中次移动相的进一步剥离,逐步解析煤的分子结构单元;最后对热溶残煤,即固定相进行结构特性分析。重点针对煤的不同溶剂逐级萃取和热溶过程,系统分析煤中移动相/次移动相/固定相结构特性,逐层剖析煤的有机分子结构,同时揭示煤有机结构溶剂萃取和热溶特性,建立了以移动相、次移动相和固定相构成的典型低阶煤有机结构分层拓展模型。

(2)反应气氛对煤颗粒燃烧影响特性研究

(3)碱金属Na对煤颗粒着火和燃烧影响机理

研究了原煤、酸洗煤和无机钠浸渍煤的燃烧特性。对原煤、酸洗煤和无机钠浸渍煤在快速加热燃烧系统中的燃烧特性进行了研究,获得了煤颗粒的温度、燃烧图像,粒径变化和OH自由基生成特性。同时,结合热重(TG)实验,比较了无机钠在不同加热速率下对煤颗粒着火与燃烧的不同影响特性,同时,利用密度泛函理论进行了计算,深入揭示了无机钠在快速加热速率下对煤颗粒着火的抑制机理。

(三)主要的创新与贡献、国内外影响

①实现了低阶煤有机结构的逐层剖析,提出了以移动相、次移动相和固定相构成的典型低阶煤有机结构分层拓展模型。

②发现煤低温热解以移动相/次移动相中脂肪烃裂解为主,中高温热解会产生固定相中桥键等裂解缩合。

③建立了煤热解挥发分与移动相/次移动相、热解焦与固定相结构之间的关联特性。

①利用平面激光诱导荧光方法揭示了煤颗粒燃烧过程中OH等关键活性基团的时空分布特征。

②阐明了CO2/H2O等气氛条件对煤颗粒燃烧过程OH自由基生成及燃烧特性的影响机理。

(3)反应气氛对煤颗粒燃烧影响特性研究

①发现快速加热条件下碱金属Na对煤颗粒着火存在抑制作用。

②揭示了快速升温速率下碱金属Na对煤颗粒着火及燃烧过程中OH自由基生成影响特性。

③从分子层面揭示了快速升温速率下碱金属Na对煤颗粒着火的抑制机理。

(四)重要论著或专利

序号

成果名称

完成人

期卷页或专利号

类型

类别

1

Effectsofoxygenconcentrationondevolatilizationandcombustionbehaviorofcoalparticles:Amulti-parameterstudy

YaweiSong,ShengSu,YifengChen,YushuaiLiu,GuangWang,ZhengZhao,ZengqiangTan,QiangqiangRen,HengdaHan,KaiXu,YiWang,SongHu,JunXiang

CombustionandFlame

2023,248:112557

论文

第一完成人

2

ExperimentalandDFTstudyontherelationshipsbetweentheevolutionmechanismofPAHsandNOxprecursorsduringcoalpyrolysis

ChenYi-Feng,SuSheng,SongYa-Wei,WangGuang,LiuTao,JiaMeng-Chuan,XieYu-Xian,HeQi-Chen,QingMeng-Xia,XuKai,WangYi,HuSong,XiangJun

2023,254:112846

3

Effectsofmoistureonsootgenerationandignitionofcoalparticle:InvestigationandevaluationwithOH-planarlaserinducedfluorescence

SongYawei,SuSheng,ChenYifeng,LiuYushuai,ZhaoZheng,WangJingyan,RenQiangqiang,HanHengda,XuKai,XuJun,JiangLong,WangYi,HuSong,XiangJun

Energy

2023,278:127949

4

Aspecies-weightedflamelet/progressvariablemodelwithdifferentialdiffusioneffectsforoxy-fueljetflames

JiangXudong,GuoJunjun,WeiZhengyun,QuadarellaErica,ImHongG.,LiuZhaohui

2023,251:112674

5

Evolutionmechanismsofbio-oilfromconventionalandnitrogen-richbiomassduringphoto-thermalpyrolysis

HuangDexin,SongGongxiang,LiRuochen,HanHengda,HeLimo,JiangLong,WangYi,SuSheng,HuSong,XiangJun

2023,282:128813

6

ExperimentalTest,NumericalAnalysisandThermalCalculationModelingofHundredsKwth-ClassSupercriticalCO2Fossil-FiredBoilerSystem

ZhuMeng,ChenLei,ZhouLingang,SuSheng,HuSong,XuKai,WangCan,LiAishu,QingHaoran,ZhouJing,WangYi,LiHanjian,XiangJun

2023,284:128523

7

1000MW超超临界双切圆混煤燃烧锅炉还原性气氛数值模拟

任德军,陈刚,张寅,王鑫,徐俊,江龙,向军

动力工程学报

2023,43(1):14-23

非第一完成人

8

1000MW超临界二氧化碳动力循环燃煤发电机组变工况特性研究

陈璟,陈磊,周敬,朱萌,廖海燕,刘辉,许凯,向军

中国电机工程学报

2023,43(17):6681-6688

氨是公认的氢载体,目前被用作一种新型的无碳富氢燃料。由于其零碳特性,氨有望成为燃煤电厂的替代燃料,以减少二氧化碳排放。日本的研究人员率先开展了一系列有关氨气燃煤技术的实验研究。日本IHI公司成功进行了中试规模实验(10兆瓦),实现了20cal.%(热值比例)的氨煤联合燃烧。日本某燃煤电厂进行了156MW机组氨煤联合燃烧的短期现场试验,氨的比例为0.6-0.8cal.%。中国烟台龙源集团在一台40兆瓦燃煤实验锅炉上进行了35cal.%煤粉掺氨燃烧试验。皖能集团铜陵公司在多负荷条件下,在300兆瓦燃煤机组中采用10-35%的氨共燃比实现了稳定运行,同时锅炉效率与燃煤条件下的锅炉效率相匹配。这些试验证明了燃煤电厂氨与煤粉共燃的可行性和巨大潜力。综上所述,现有研究强调了煤在氨煤联合燃烧条件下形成和减少氮氧化物的重要作用。

(1)不同燃烧条件下的氮氧化物浓度表明,氨煤共烧和氨焦共烧条件下的氮氧化物排放量高于单一燃料燃烧情况下的氮氧化物排放量。此外,观察到氨煤共烧和氨焦共烧时氮氧化物排放量超过了对应的燃料单烧情况的总和,这表明煤粉和焦炭在与氨气共烧时可促进氮氧化物的排放。

(3)氨-煤共烧的氮氧化物排放量高于氨-炭共烧,氨-炭共烧的氮氧化物排放量高于氨单一燃烧。由此可以合理推断,在氨-煤共烧条件下,挥发物和焦炭都对氮氧化物的形成以及NH3-N向氮氧化物的转化起到了重要作用。

(4)模拟结果表明,在总氧气流量恒定的条件下,氨煤共烧对燃煤过程影响不大,但氨燃烧的反应位置提前,反应速率提高。氧化反应速率峰值的增加远高于还原反应速率,导致氨煤共烧过程中氮氧化物排放量增加。这表明煤(包括挥发分和焦炭)与氨的相互作用导致了氨反应速率的整体增加,其中氨氧化反应速率的增加更为明显。

目前,很少有研究结合实验和模拟来研究氨煤共烧过程中燃料-N的转化行为。本研究创新性的结合高温沉降炉燃烧实验和Fluent数值模拟研究了煤对NH3-N转化行为的影响,并通过氨-煤和氨-焦炭共烧实验区分了挥发分和焦炭对NH3-N转化的影响。同时,创新性的计算了燃料-N(煤-N、焦炭-N和NH3-N)转化率,以进一步探讨煤对氮氧化物形成和NH3-N转化的影响。此外,数值模拟得到的反应速率为了解煤在氨煤共烧过程中对NH3-N转化的影响提供了新的见解。这些成果将为氨和煤在共烧过程中的相互作用研究提供有价值的信息,对国内外氨煤共烧过程氮氧化物排放控制技术和理论研究的进一步发展具有重要意义和深远影响。

Numericalinvestigationofammonia/coalco-combustioninalowNOxswirlburner

LiuMingyu,ChenSheng,Zhu,Hongwei,ZhouZijian,XuJingying

2023,282:128358

独立完成

Effectsofammoniaadditiononsootformationinethylenelaminardiffusionflames.Part2.Furtherinsightsintosootinception,growthandoxidation

KaiZhang,YishuXu,YangLiu,HuakunWang,YiminLiu,XiaobeiCheng

Fuel

2023,331:125623

Shocktubeandmodelingstudyontheignitiondelaytimesofammonia/dimethoxymethaneathightemperature

DaiLingfeng,YuanYi,LinQianjin,LiWenyu,ZouChun,LiuJiacheng,LuoJianghui

2023,256:112967

Developmentofareducedcombustionmodelforammonia/hydrogencombustion

RenJiaxin,LiWenyu,ZouChun

2023,354:129389

Ammonia/syngasMILDcombustionbyanovelburner

JiangTong,DaiLingfeng,ZouChun,LiWenyu,ShiHaiyang,YuYu

2023,256:112943

Nitrogenmigrationandtransformationfromammoniatocharduringammonia-coal/charco-pyrolysis

ZhuHongwei,ChengMingkai,XuJingying,ChenSheng,NiuFang,YuDunxi

InternationalJournalofHydrogenEnergy

2023,49(B):137-148

Anoptimizedmodelforammonia/syngascombustion

LiWenyu,ZouChun,YaoHong

ReactionChemistryandEngineering

2023,3(8):2071-2085

煤掺氨燃烧过程中NO生成特性和氨氮转化行为研究

王华坤,徐义书,张保华,马晶晶,刘小伟

能源环境保护

2023,37(4):30-37

9

一种带有折流结构的掺氨旋流燃烧器

刘小伟,徐义书,王华坤,徐静颖,张凯,朱鸿玮,于敦喜

国家知识产权局

ZL202210504241.4

工业领域低碳转型是实现碳达峰、碳中和目标的关键,低成本富氧燃烧碳捕集技术是目前全球公认最具潜力的CCUS技术之一,其在大型化和与现有技术的兼容度方面具有显著的优越性,且与现有工业装置燃烧系统也具有良好的承接性,因此容易被工业领域所接受而成为该领域深度碳减排的重要支撑。

工业窑炉富氧燃烧技术难点和需求体现在:工业窑炉有物料加热,炉壁基本绝热。具体而言:工业窑炉物料增效要求富氧燃烧初始35%-60%高氧浓度注入;节能要求需通过降低富氧燃烧烟气循环量实现;加热性能优化需提升炉内温度均匀性;碳捕集工艺集成要求富氧燃烧与工业流程耦合。上述要求对工业窑炉富氧燃烧组织和安全运行带来了新挑战。工业领域富氧燃烧碳捕集技术开发和推广,急需攻克工业窑炉富氧燃烧器的火焰组织和设计方案,以突破现有工业窑炉富氧燃烧改造、关键热力性能参数优选、工艺系统流程耦合与优化等关键技术难点。

基于工业窑炉无焰燃烧适应特点,依靠无焰燃烧的高效、低污染与稳定性优势,改善富氧燃烧高浓度CO2带来的效率偏低和燃烧不稳定性问题并降低污染物生成,实现工业窑炉富氧燃烧的节能增效,以此将燃烧中碳捕集由电力拓展到非电工业领域,进行钢铁、建材、石化、有色等重点工业的无焰富氧燃烧低成本碳捕集研究与示范。

(1)高初始氧浓度条件下的煤粉无焰富氧燃烧中试验证

本研究基于实验室自建的300kW中试燃烧炉,实现了精确控制初始氧浓度为30%-40%的煤粉无焰富氧燃烧,并系统分析了其燃烧反应和污染物排放特性。传统燃烧方式大多通过旋流燃烧器实现火焰稳定和燃烧组织,这可能导致火焰锋面带来的局部高温和高NOx排放问题。而无焰燃烧器通过直喷喷嘴,实现炉内整体大尺度强卷吸与循环,燃烧不存在火焰锋面,消除了局部高温区,且从源头抑制了NOx等污染物生成。图1为不同试验工况下的燃烧照片。当初始氧浓度增大至35%时,由于燃烧器出口附近的局部高温(>1623K),常规旋流有焰富氧燃烧存在运行安全风险,其存在局部超温和围护结构烧损问题。相比之下,无焰富氧燃烧可在初始氧浓度为35%及以上时实现,通过无焰燃烧组织,可避免高氧浓度富氧燃烧的局部超温隐患。图2为各试验工况下的炉内燃烧温度分布和烟气NOx排放。无焰燃烧相比旋流燃烧均可降低燃烧峰值温度,实现炉内更均匀的热力分布,并降低NOx排放。

无焰燃烧的技术特点,对工业窑炉富氧燃烧具备适应性。可依靠无焰燃烧方式,实现工业窑炉富氧燃烧高氧浓度注入,避免高氧浓度可能导致的局部高温问题,并降低烟气循环量,获得炉内均匀温度分布以此提升原料/物料加热性能,实现工业窑炉富氧燃烧高效低成本碳捕集。

本研究获得了空气助燃—O2/CO2循环燃烧灵活切换的技术方案、高初始氧浓度体系下碳基固体燃料O2/CO2循环燃烧的稳定组织方案、系统安全经济运行对应的最佳氧浓度推荐值、NOx和SOx等污染物脱除控制技术方案等,支撑了“青州中联年产20万吨二氧化碳全氧燃烧富集提纯示范项目”的全氧燃烧关键技术开发和示范工程建设。

图1试验工况下的燃烧照片

图2富氧燃烧炉内温度分布(左)与烟气NOx排放(右)

(2)分级富氧燃烧NOx生成特性的数值研究

本研究对35MW煤粉富氧燃烧炉进行了高保真数值模拟,研究了分级富氧燃烧(包括燃料分级和氧-燃料双向分级模式)下NOx的形成特性。使用化学渗滤脱挥发分模型来计算详细的煤粉挥发性成分和速率,采用了针对富氧燃烧条件下燃料-NOx开发的包含35个物种的骨架反应机制,使用的辐射特性模型也针对富氧燃烧进行了优化。结果表明,燃料分级模式下,在再燃区建立了还原性气氛,从而降低烟气中NOx浓度。相对于基准富氧燃料工况,燃料分级使得炉膛出口处的平均NO浓度降低了5.6%。此外,如图3所示,氧-燃料双向分级燃烧的应用进一步减少了NOx的形成。相对于基准富氧燃料工况,炉出口处的平均NO浓度降低了17%。路径分析表明涉及HCN→NCO→NO的NO生成途径减少,而NO→HCN的NO还原途径增强。总体而言,分级富氧燃烧技术能够在不改变燃烧器结构的情况下减少氮氧化物排放。

图3氧-燃料双向分级燃烧模式下炉内NO浓度分布(a);以及沿炉膛高度方向变化的质量平均NO浓度(b);从Oxy2至Oxy4,氧气分级程度逐渐增加

(3)气体、液体和固体燃料无焰燃烧的系列研究综述

固体燃料方面,考虑煤粉、低挥发分半焦、生物质和低热值污泥等燃料的无焰燃烧应用,介绍了固体燃料无焰燃烧的数学定义和试验定义;讨论了由高温预热发展至不预热建立不同燃料无焰燃烧的方法;详细分析了无焰燃烧的反应特征(着火、燃烧、燃尽)和NOx排放机理;也介绍了无焰富氧燃烧的优势和研发情况;最后展望了无焰燃烧技术的未来发展方向。

图4煤粉-生物质无焰燃烧:温度分布(左)、NO分布(中)、细颗粒物排放(右)

(4)富氧燃烧器设计运行研究综述

本工作对煤粉富氧燃烧器设计和运行的最新知识进行了全面回顾。首先简要介绍了煤粉富氧条件下的燃烧特性。随后,讨论了煤粉富氧燃烧器的主要设计要求和基本参数。随后梳理了富氧燃烧器的发展历程,在燃烧器设计中,一、二次流管道中纯氧注入方式由氧枪直接注氧方式更改为氧气预混方式,从而灵活控制一、二次流氧气浓度,以获得更高的燃烧效率和更低的氮氧化物排放。此外,总结了华中科技大学开发的煤粉富氧燃烧器的兼容设计策略和放大技术,图5展示了0.3MW-3MW-12MW富氧旋流燃烧器的设计与应用。随后对全球三个煤粉富氧燃烧中试装置上富氧燃烧器的性能进行了总结和比较。大型富氧燃烧装置试点运行结果表明,所有设计的富氧燃烧器均能实现稳定的富氧火焰,富氧燃烧下的煤粉燃尽率与空气燃烧相当或略高;与空气燃烧相比,NOx排放总量(绝对值)减少50%-70%。

图5华中科技大学富氧旋流燃烧器的研发及其放大

(1)实现了高初始氧浓度30%~40%条件下的煤粉无焰富氧燃烧,验证了该技术的可行性并探究了旋流和无焰模式下的临界氧浓度,阐述了高初始氧浓度下无焰富氧燃烧的均匀热力分布和低NOx排放的优越性。该技术验证试验通过了中国建材装备集团验收,支撑了“青州中联年产20万吨二氧化碳全氧燃烧富集提纯示范项目”的富氧燃烧关键技术开发和示范工程建设。

(2)探究了进一步降低富氧燃烧烟气NOx的技术方案,可结合燃料分级或氧-燃料双向分级模式建立NOx再燃还原反应区,以此在一定程度上减少NOx排放,为富氧燃烧的深度NOx减排提供参考。

(3)综述了无焰燃烧和富氧燃烧技术发展。无焰燃烧方面,系统地总结了近十几年来气体、液体和固体燃料无焰燃烧的显著进展,包括其基础概念、燃烧性能、NOx生成特性和未来技术发展等,为无焰燃烧技术的发展和应用提供了的建议。富氧燃烧方面,系统地介绍了典型富氧燃烧器的设计原理、兼容方案和工业放大准则,概述了富氧燃烧器设计应用的发展历程,并对比工业规模富氧燃烧器的燃烧组织性能,总结了燃烧器优化设计的潜在需求,为富氧燃烧器的进一步开发提供参考。团队对气体、液体和固体燃料(无焰)富氧燃烧的系列化研究支撑了建材、钢铁、石化、有色等领域的富氧燃烧碳捕集技术研究和示范。工业领域(无焰)富氧燃烧碳捕集关键技术,2023年入选腾讯“碳寻计划”TOP30榜单。

Apilot-scaleexperimentalstudyonMILDcombustionofsawdustandresidualcharsolidwasteblendusinglow-temperaturepreheatingair

FanHu,PengfeiLi,PengfeiCheng,YaoweiLiu,GuodongShi,YanGao,ZhaohuiLiu

2023,342:127768

ComparativestudyonhomogeneousNO-reburninginflamelessandswirlflamecombustion

FanHu,PengfeiLi,PengfeiCheng,GuodongShi,YanGao,YaoweiLiu,CuijiaoDing,ChaoYang,ZhaohuiLiu

2023,283:129070

HuFan,LiPengfei,ChengPengfei,ShiGuodong,GaoYan,LiuYaowei,DingCuijiao,YangChao,LiuZhaohui

InsightintoNOxformationcharacteristicsofammoniaoxidationinN2andH2Oatmospheres

ShiGuodong,LiPengfei,LiKesheng,HuFan,LiuQian,ZhouHaoyu,LiuZhaohui

2023,285:129412

MILDCombustionofSolidFuels:ItsDefinition,Establishment,Characteristics,andEmissions

PengfeiLi,PengfeiCheng,GuochangWang,FeifeiWang,Kin-PangCheong,ZhaohuiLiu,JianchunMi

Energy&Fuels

2023,37:9998-10022

OptimizedTGA-basedexperimentalmethodforstudyingintrinsickineticsofcoalcharoxidationundermoderateorintenselow-oxygendilutionoxy-fuelconditions

HuFan,XiongBiao,LiuXuhui,HuangXiaohong,LiYu,LiuZhaohui

2023,265:126318

基于动态仿真的35MWth富氧燃烧锅炉岛控制策略

刘伟龙,余祖珏,孙鹤铭,冉燊铭,黎煜,胡帆,王鹏,柳朝晖

2023,43(9):1166-1173

(一)烟气碳排放连续在线检测样机研制

(1)微流红外传感器研制

为提高微流传感器测量精度,满足现场应用要求,对微流红外传感器光源及结构进行优化升级,从加工精度、机构配合等方面进行调整。依次对光源结构、切光组件、气室部件及组合配装等方案进行研究和优化改良。针对机械调制组件,对光源和切光机构进行调整优化。通过结构部件优化,微流红外传感器量程范围达到0~5%;测量精度达到0.1%或1%reading。

图6微流红外传感器结构示意图

图7微流红外传感器实物渲染图

(2)双光束红外传感器研制

为提高双光束红外传感器测量精度,系统采用双光束分析应用电路,使用电调制光源,经过信号处理和ADC采集,MCU进行控制输出。通过双光束传感器光源驱动优化、采集信号的滤波设计及结构升级,传感器量程范围达到0%~50%,测量精度达到0.1%或1%reading。

图8双光束红外传感器设计图

图9双光束红外传感器实物渲染图

(3)烟气碳排放连续在线检测样机研制

根据现场应用需求,设计了烟气排放碳流检测装置初版样机,样机可以24小时不间断连续运行测量,测量结果在全量程范围内(0~50%)自动切换输出,无需手动设置量程。整体采用4U机箱,尺寸(宽*高*深)480*184*450。初版样机的设计图与实物图如图10、图11所示:

图10烟气在线检测样机设计图

图11烟气在线检测样机实物图

对烟气在线检测样机进行示值误差测试和重复性验证,传感器精度可以达到1%reading测量要求,重复性满足0.5%,符合测量误差要求。

(4)烟气流量检测装置研制

图12烟气流量检测样机设计图

图13烟气流量检测样机实物图

烟气流量检测样机主要技术指标:适用管径0.3~12m,烟气温度范围-20~480℃,烟气压力范围-10~10kPa,烟气流速范围0~40m/s。

(二)烟气流量监测现场应用试点

2023年3月,在湖北十堰华新金龙水泥有限公司进行现场烟气流量检测试点安装,现场检测环境参数。经过20天不同环境变化情况下的连续测试,根据与项目现场现有的CEMS皮托管流量计的数据曲线对比,超声波流速仪测试精度更高,数据波动更小,性能稳定且反应灵敏,在低流速(低于5m/s)下测量更准确。在长期正常工作下超声波流速仪的数据曲线比皮托管流量计曲线更加平稳。

图14烟气流量检测样机现场应用

潜在的催化剂材料种类较多,相较之下,实际合成的材料却相当有限,因此采用理论方法,通过催化剂的组成、结构和性能之间的关系指导与加速先进催化剂的设计具有非常重要的意义。密度泛函理论和动力学可以在原子尺度上直接研究机理,识别描述符和活性位点。在此基础上,可以进一步指导材料设计合成,并对未知材料的催化性能进行有效预测。此外,随着机器学习算法的发展以及数据库的建立,高通量筛选方法在CO2还原催化剂开发中也越来越重要。

(1)CO2催化还原反应机理

采用密度泛函理论计算,研究了催化剂表面上CO2催化还原的反应机理,提出了CO2催化还原的反应网络,如图15所示。CO2催化还原过程中,CO2可以通过三条反应路径还原合成CH4:(i)C-O键直接分解路径、(ii)甲酸路径和(iii)RWGS+CO加氢路径。在C-O键直接分解路径中,CO2*首先解离形成CO*,随后解离成C*,C*逐渐加氢形成CH4*。C-O键直接裂解路径的速控步骤是O*加氢反应生成H2O*,其活化能垒较高。在甲酸路径中,CO2催化加氢是由H3CO*或H2COH*的C-O键断裂控制。甲酸路径倾向于通过H2COH*中间体形成CH4*。H2COOH*分解生成H2CO*是甲酸路径的速控步骤。在RWGS+CO加氢路径中,CO2*通过COH*中间体加氢形成CH4*,随后H2COH*的C-O键断裂。COOH*分解生成CO*是RWGS+CO加氢路径的速控步骤。

RWGS+CO加氢反应路径的速控步骤的活化能垒远低于直接C-O键裂解路径和甲酸路径的活化能垒。因此,RWGS+CO加氢路径比C-O键直接分解路径和甲酸路径对CO2催化还原更重要。较高的能垒阻碍了CO2催化还原通过C-O键直接分解路径和甲酸路径。通过COH*中间体的RWGS+CO加氢是催化剂上CO2催化还原的热力学和动力学有利路径。

图15催化剂表面上CO2还原的反应网络

(2)催化剂设计理论与方法

基于CO2催化还原反应机理的理解,提出了一种基于拓扑结构的机器学习算法用于评价催化剂活性和稳定性,如图16所示。首先,使用密度泛函理论计算结果作为机器学习的训练与测试的数据集。然后,使用泛化性能较好的机器学习模型预测所有可能的催化剂性能。图16表示催化剂高通量筛选的工作流程,分为三个步骤:

图16催化剂高通量筛选方法

步骤2:数据预处理和模型选择。通过多个训练-测试过程确定训练数据集和测试数据集的比例。在机器学习训练和测试步骤结束时,选择具有最高R2和最小均方根误差(RMSE)的机器学习模型作为预测ΔGCO2-COOH*的最佳模型。

步骤3:催化剂筛选与验证分析。基于机器学习预测,对催化性能最好的催化剂进行分类和筛选。然后,通过密度泛函理论计算研究催化剂的性能,进一步验证机器学习筛选的准确性。最后,合成催化剂并进行了一系列表征测试。

(3)高性能催化剂开发

通过催化剂高通量筛选,发现过渡金属掺杂SSZ-13分子筛封装镍纳米颗粒的催化剂表现出较好的CO2催化加氢性能。因此,合成并测试了M-Ni/SSZ-13(M=Mn、Fe、Co、Cu、Zn)催化剂的CO2催化加氢性能,如图17所示。Ni/SSZ-13催化剂的CO2转化率和CH4选择性分别为76.86%和95.47%,表明有着独特三维交叉孔道结构的载体SSZ-13分子筛可以与活性组分Ni发生强相互作用,促进其在载体上的分散。除此之外,还可以将Ni颗粒封装在孔道内部,保证催化剂在450℃高温下仍能保持稳定。在掺杂Mn后,CO2转化率和CH4选择性显著提升,分别达到了82.18%和97.41%,已经接近CO2催化加氢合成CH4的热力学极限。

图17M-Ni/SSZ-13催化剂的CO2催化加氢性能:(a)CO2转化率;(b)产物选择性

金属Mn作为一种助剂,可以增加催化剂中氧空位的数量,增强催化剂表面O2-位点的碱度,可以有效促进Ni对中间产物(RCO3、RCOOH)的吸附和加氢能力,从而分解更多的H2与CO2发生反应。金属Fe掺杂也对催化剂的性能有着一定的提升,Fe可以细化Ni纳米颗粒的晶粒尺寸,从而大幅改善其分散性。金属Co的掺杂对催化剂的CO2甲烷化性能没有明显的影响。掺杂金属Cu后,CO2转化率大幅下降,CH4选择性大幅升高,金属Cu在此温度下已经发生烧结团聚现象,使得催化剂性能下降。此外,产物分布结果与Cu基催化剂是一种良好的逆水煤气变换反应(RWGS)催化剂相吻合。金属Zn的掺杂结果与金属Cu相似,CO2转化率降低并且CO选择性提高,因此该金属也不能提高Ni/SSZ-13催化剂的CO2甲烷化性能。

(1)主要的创新与贡献

(ii)提出了一种基于拓扑结构和机器学习的催化剂高通量筛选方法,可以同时评价催化剂活性和稳定性,克服现有方法只能评价催化剂活性的不足。该筛选方法仅需十二输入特征即可预测催化剂性能,包括结构特征和反应性特征。

(iii)开发了三维有序介孔SSZ-13分子筛材料封装过渡金属掺杂Ni纳米颗粒的催化剂Mn-Ni/SSZ-13,CO2转化率和CH4选择性分别达到82.18%和97.41%,接近CO2催化加氢合成CH4的热力学极限。

(2)国内外影响

103.Y.Yang,J.Liu,F.LiuandD.Wu,Fuel,2020,276,118093.

Directhydrogenationofcarbondioxidetovalue-addedaromatics

ZhixuanHua,YingjuYang*,JingLiu*

CoordinationChemistryReviews

2023,478:214982

TunabletrimetallicTM-NiFecatalystsforenhancingtheproducts

selectivityofCO2electroreduction

WeiLiu,JingLiu*,YingjuYang,BoXiong,HongcunBai

2023,335:127026

HCOOHElectrosynthesisviaCoelectrolyticProcessesofCO2ReductionandCH3OHOxidation

BoXiong,YingjuYang,andJingLiu*

TheJournalofPhysicalChemistryC

2023,127(1):196-204

ProgressandprospectofCO2photocatalyticreductiontomethanol

QuTongxin,WeiShuzhou,XiongZhuo,ZhangJunying,ZhaoYongchun

FuelProcessingTechnology

2023,251:107933

Influenceofreductionconditionsonthestructure-activityrelationshipsofNaNO3-promotedNi/MgOdualfunctionmaterialsforintegratedCO2captureandmethanation

HuangPu,ChuJie,FuJiali,YuJun,LiSuqian,GuoYafei,ZhaoChuanwen,LiuJing

ChemicalEngineeringJournal

2023,467:143431

InvestigationonIntegratedCO2CaptureandConversionPerformanceofNi-CaODual-FunctionMaterialsPellets:EffectofNiLoadingandOptimizationofOperatingParameters

YuJun,WuXinyu,LiuXusheng,GuoYafei,ChuJie,HuangPu,WuJiayi,FuJiali,WangZixuan,ZhaoChuanwen,LiuJing

EnergyandFuels

2023,37(21):16672-16687

一种二氧化碳催化加氢合成C8+航空燃油的方法

杨应举,刘晶,华芷萱,熊勃,汤浩,李凯文,涂林楠

ZL202210062326.1

发明专利

我国已建成全球最大的清洁煤电供应体系,在此基础上实施煤与生物质直接耦合发电改造是兜底消纳农林废弃物和实现煤电低碳转型的有效途径,契合《2030年前碳达峰行动方案》。为实现我国煤与生物质直接耦合发电技术突破,需综合考虑生物质燃料的复杂特性和燃煤机组高比例耦合生物质的多重效应,开发低能耗生物质预处理提质技术,建立基于气相钾在线检测的受热面沾污特性预测方法,开发多污染物全过程协同控制技术和多源异质灰渣梯级利用技术,开展全流程动态模拟和系统运行规律研究,建立基于生命周期碳排放的综合评价方法,最终形成国际领先的煤与生物质直接耦合发电关键技术、成套工艺、核心设备和标准规范体系。

(二)主要内容

(1)生物质含氧烘焙提质研究

烘焙预处理可以有效提高生物质燃料特性并显著改善其可磨性。考虑实际烘培过程可能存在氧气,考察了无氧/含氧烘焙前后生物质燃料特性。结果显示:对于含氧烘焙,220℃烘焙条件下,随着氧气浓度上升,挥发分含量从81.7%(原样)降低至53.5%(T220-21%),说明氧气的存在导致烘焙对生物质组分的脱挥发作用显著增强。其原因在于:含氧烘焙过程中烘焙反应和氧化反应同时进行,即生物质组分热降解和轻质挥发分析出的同时,还会伴随轻度的氧化反应,并且氧气浓度越大,氧化反应越激烈;氧化反应为放热过程,剧烈氧化将导致样品的局部温度升高,进一步促进烘焙反应和氧化反应的发生,从而形成一个正反馈。结合范式图(图18)可以看到,含氧烘焙过程可以使生物质的元素成分向燃煤靠近,有利于实际应用中烘焙生物质对煤的直接替代。

图18玉米秆原样和烘焙样范式图

同时,含氧烘焙条件下,生物质原料中氮氯脱除效率分别可达到51%和45%。其中,Cl含量的降低归因于烘焙过程中碱金属氯化物与焦炭间的反应,Cl以氯化氢(HCl)或氯甲烷(CH3Cl)形式释放至气相;氧化反应则会改变焦炭结构并增加羧基等反应位点,进一步促进含氯化合物与焦炭间的反应。

(2)生物质与煤混合燃烧过程中PAHs生成特性

在实验室搭建了平面激光诱导荧光系统(PLIF),研究了混合燃烧过程中的PAHs等污染物的生成特性,发现生物质和煤混合燃烧促进了小芳香环的提前释放。从图2(a)可知,煤和生物质混合燃烧过程中1-2环PAHS信号强度峰值要强于煤和生物质单独燃烧过程中的1-2环PAHS信号强度峰值,这说明生物质与煤混烧增加了燃烧初期小芳香环(1-2环pahs)的释放量。此外,对于三种样品而言,3-5环PAHs的生成规律与1-2环PAHS生成规律呈现相反的趋势。由图19(b)可知,三种样品燃烧过程3-5环生成规律为:生物质3-5环PAHs信号强度峰值>煤3-5环PAHs信号强度>煤和生物质混合样品3-5环PAHs信号强度,这表明生物质和煤耦合燃烧抑制了3-5环PAHs的生成。

图191-2环(a)和3-5环(b)PAHs荧光信号强度分布

(3)生物质与煤混合燃烧过程中气相K的释放

进一步量化燃烧过程气相K的释放量(图21),发现耦合燃烧颗粒的实验气相K释放量始终低于计算值,这证明了耦合燃烧气相K释放的协同效应存在,并且协同效应对气相K释放有抑制作用。随着生物质质量分数的增加,计算值与实验值的差值先增大后减小。质量分数为50%时差异最大,说明此时的协同效应最大。深入分析得出:在脱挥发阶段和焦炭燃烧阶段都存在协同效应,脱挥发分阶段的协同效应的抑制作用强度远低于焦炭燃烧阶段。

(4)耦合燃烧烟气对脱硝催化剂性能的影响

生物质与煤耦合燃烧产生的烟气中会存在一定量CO,这会对脱硝催化剂的性能造成影响。针对目前具有较大应用前景的Mn基催化剂,在CO存在的烟气条件下对其脱硝性能进行了研究与分析,结果表明:烟气中CO存在会抑制MnSm/Ti催化剂在100-300℃内的脱硝性能,其NOx转化率下降大约20%,不利于耦合燃烧NOx污染物控制。研究中采用Co改性降低了CO对催化剂脱硝性能的不利影响,如图22(b)所示,当烟气中含有0.3%~1%CO时,MnSmCo/Ti催化剂在130-300℃内NOx转化率仅下降约10%,相较于Co改性前催化剂抗CO性能明显提升。通过量子化学DFT计算分析得出:Co改性可降低CO在催化剂表面会形成的碳酸盐分解能垒,碳酸盐更易分解,从而避免催化剂表面脱硝活性位点被其覆盖。

图22CO对MnSm/Ti以及MnSmCo/Ti催化剂脱硝性能的影响

(三)主要的科技创新与学术贡献

(1)基于源头提质的新思路,以增强生物质中O-N-Cl一体化脱除为目标,深入探究了有氧烘培对生物质燃料特性和品质提升的影响,揭示了新预处理条件下杂质元素的迁移路径和控制机理,为开发低能耗生物质预处理提质装备提供了技术指导。

(2)分别在实验室搭建了平面激光诱导荧光系统(PLIF)和煤与生物质耦合燃烧火焰自发辐射诊断系统,深入研究了煤与生物质耦合燃烧过程中PAHs、气相碱金属等的生成转化和作用机理,为污染物协同控制和受热面沾污防控提供了重要理论基础。

Effectofoxidativetorrefactiononparticulatematteremissionfromagriculturalbiomasspelletcombustionincomparisonwithnon-oxidativetorrefaction

邵敬爱,张雄,杨海平,陈汉平

RenewableEnergy

2022,189:39-51

GettinginsightintotheCOtoleranceoverCo-modifiedMnSm/TicatalystforNH3-SCRofNOxatlowtemperature:ExperimentsandDFTstudies

苏胜,许凯,江龙,徐俊,汪一,胡松,向军

2024,356:129616

基于激光诱导荧光光谱技术的生物质热反应过程研究进展

苏胜,许凯,汪一,胡松,向军

燃料化学学报

2023,51:1-9

Anautomaticspectralbaselineestimationmethodanditsapplicationinindustrialalkali-pulverizedcoalflames

娄春

Measurement

2023,214:112804

Influenceofthesynergisticeffectsandpotassiumonthecombustionbehaviorsofbiomassunderhighheatingrate

邹春,娄春,杨海平

2023,331:125745

(二)研究背景

本研究首先从化工过程模拟(AspenPlus)和生命周期评价(LCA)耦合的视角,评估不同CBECCS方案(不同系统布置如图23所示)的能量转化效率和生命周期环境影响,并提出一个新指标-单位效损失获取的全球变暖潜势下降(GWPUEL),以展现不同的生物质掺烧和CCS技术组合部署后效损失与碳减排潜力之间的权衡关系。

图23不同生物质掺烧和CCS技术组合的系统整体布置

同时,我们搭建了以单个电厂为中心的“生物质残留物-燃煤电厂-封存地”三元匹配模型,分析不同电厂周围实际可获得的资源量以及对应的最大CBECCS改造潜力。针对匹配结果,研究讨论了多种情境下耦合CBECCS技术的碳减排量、经济成本以及不同燃煤电厂间的生物质资源竞争状况。

图24不同生物质掺烧和CCS技术组合的热效和效对比(EX代表没有配备CCS方案的效,EXCCS代表配备CCS方案的效,EN代表没有配备CCS方案的热效,ENCCS代表配备CCS方案的热效)

图25不同情况下的损分布(B、F和D分别指PC、BDCPC和BGCPC;1、2和3分别指300、600和1000MW机组)

研究结果发现,所有CBECCS方都会导致机组的热效率和效率有一定程度的降低(如图24所示);另外,对于文中提及的三种装机容量机组,BGCPC的损都比同容量的BDCPC大(如图25所示),且损集中在炉膛燃烧、各级换热器和碳捕集三大模块。从GWPUEL的角度来看,对于相同容量机组加装CCS后,GWPUEL表现由高到低按BGCPC、BDCPC和PC依次排序;同时对于同种生物质掺烧方式而言,300MW机组展现出更显著的GWPUEL收益。因此,仅从减排和能效的角度,300MW的BGCPC-CCS机组可成为CBECCS改造排头兵,也顺应了国家小容量CFPPs逐步退役的政策。

图26不同方案GWPUEL比较。a,CCS部署带来的GWPUEL(与没有CCS的相同掺烧方案相比)b,生物质掺烧和CCS部署带来的GWPUEL(与相同装机容量的PC方案相比)

图27生物质残留物-燃煤电厂-封存地匹配结果

图28不同生物质收集半径下各省份可实现的燃煤电厂平均混燃比

图29不同生物质收集半径下各省份用于种植经济作物的边际土地使用比例

本研究旨在提供一个评价不同碳减排方案的综合视角,同时对中国各燃煤电厂可利用的资源量进行了高精度评估,讨论了包括生物质竞争等因素对在燃煤发电行业部署CBECCS的影响,有望能帮助我国电力部门在碳中和目标下部署减碳方案。

本研究对采用二氧化碳捕获和储存技术的不同生物质联合燃烧方案进行过程模拟,构建不同CBECCS系统的生命周期环境评估模型,并创新型提出了指标GWPUEL,可以揭示能量损失和温室气体减排之间的权衡。结果表明CBECCS系统可以降低温室气体排放强度,但会导致环境负担转移。最终,300MWBGCPC-CCS方案被认为是最紧迫的改造方案。在电厂改造潜力评估上,该研究首次对单个燃煤电厂的CBECCS改造潜力进行了分析。结果显示,不同生物质收集半径和电厂位置的最大改造潜力存在巨大差异。此外,本研究还开创性地探讨了在中国燃煤发电行业进行CBECCS改造所涉及的技术经济和碳减排效应之间的权衡问题,并广泛探讨了中国燃煤电厂发展CBECCS不可避免的生物质竞争以及其对最大改造潜力的影响。最后,为帮助中国在2060年前实现碳中和,发电行业的去碳化迫切需要确定各发电厂的最大CBECCS改造潜力,并从省级和国家级的角度为政策制定者提供详细信息,以便他们开展工作。我们的研究中所包含的数据和分析将为中国的碳密集型发电提供全面的气候变化减缓指导,并为中国未来的能源和气候政策提供启示。

Coalpowerdecarbonizationviabiomassco-firingwithcarboncaptureandstorage:TradeoffbetweenexergylossandGHGreduction

ShizeXie,QingYang,QingruiWang,HewenZhou,PietroBartocci,FrancescoFantozzi

EnergyConversionandManagement

2023,288:117155

我国典型行业碳捕集利用与封存技术研究综述

杨晴,孙云琪,周荷雯,凌晨

华中科技大学学报

2023,51(1):101-110+145

EnvironmentalimpactassessmentofVOCemissionsfrombiomassgasificationpowergenerationsystembasedonlifecycleanalysis

YunqiSun,ShuoWang,QingYang,JianlanLi,LiangWang,ShihongZhang,HaipingYang,HanpingChen

2023,335:126905

Anoveldeeplearningcarbonpriceshort-termpredictionmodelwithdual-stageattentionmechanism

YanfengWang,LingQin,QingruiWang,YingqiChen,QingYang,LuXing,ShusongBa

AppliedEnergy

2023,347:121380

ThenitrogenandcarbonfootprintsofammoniasynthesisinChinabasedonlifecycleassessment

YifeiLi,ZongyueZhang,QingruiWang,XiangtaoLong,YuweiCao,HaipingYang,QingYang

THE END
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