10月23日，记者从中国科学技术大学获悉，由蒋彬带领的课题组在发展场诱导的原子神经网络力场研究方面取得重要进展。研究成果以“描述原子体系对于外场响应的通用机器学习力场”为题，并于2023年10月12日发表在《自然通讯》上。
用原子模拟助力
从微观层面理解化学世界
原子模拟是人们在微观层面理解复杂化学、生物和材料体系的光谱、反应动力学以及能量和电荷转移过程的关键工具，其关键要素是精确且高效的高维势能面（即力场）。
近年来，基于精确的原子中心的机器学习相互作用势进行高效、准确的分子模拟已经成为一种常用的做法。然而，这些模型通常是用于描述孤立体系，将能量仅视为原子坐标和原子种类的函数，无法表达外场与体系之间的相互作用。外场可以通过与原子、分子或固体材料的相互作用来引发体系的电子极化，自旋极化以及空间取向的变化。
这为改变化学结构、控制材料的相变、精确操纵催化反应中的化学反应性和选择性提供了一个重要的工具。因此，亟需开发正确描述外场与体系相互作用的机器学习模型，以实现外场下复杂反应的精确且高效的模拟。
受量子化学启发
研究高精度机器学习力场方法
此外，记者还了解到，蒋彬教授的课题组长期以来一直致力于高精度机器学习力场方法的研究。受到量子化学中原子轨道线性组合为分子轨道的概念启发，研究人员提出了递归嵌入原子电子密度描述符，再将外场视为虚拟的原子（见图1），引入场依赖的原子轨道与基于坐标的原子轨道线性组合来得到对称性适配的场依赖嵌入电荷密度，从而发展出了场诱导的对称性匹配的递归嵌入原子神经网络方法。
相较于2019年的研究成果，研究团队改进了前期发展的嵌入原子神经网络方法，使得嵌入电荷密度描述符中的轨道系数变为化学环境依赖，以递归的通过更新嵌入电荷密度描述符实现，提出递归嵌入原子神经网络方法（见图2）。
图2：递归嵌入原子神经网络模型的示意图
有趣的是，这种神经网络方式与物理上不太直观的消息传递神经网络形式本质上相同。研究团队进一步证明可以通过递归更新轨道系数的形式来引入更多体相互作用，推导出完备地描述一个局部化学环境，确定迭代次数（消息传递的次数）与近邻原子数之间的关系。该方法无需显式计算高阶相互作用，极大地简化了计算，并从多体相互作用的角度解释了消息传递型神经网络的优越性。
经过几年来的努力，日前发表的最新成果，该方法能够将偶极矩、极化率等各种响应性质与外场依赖的能量变化精确地关联起来，适用于外场存在下的分子和周期性体系的光谱和动力学模拟。特别值得一提的是，对于周期性体系，这一模型只需训练原子力数据能克服周期性体系内在的极化多值问题。通过甲基乙酰胺和液态水的动力学模拟结果（见图3和图4），验证了这一模型在强外场条件下对各种复杂体系高效建模的能力。