关键词：碳点；荧光探针；设计策略；传感应用
重要的化学和生物信息的获取对人类探索化学和生命中各种现象的本质具有重要意义。荧光探针具有灵敏度高、选择性好、操作方便等优点，可对目标进行实时、无损分析，广泛应用于食品安全、环境保护、生化分析、药物检测、生物成像和疾病诊断等领域[12]。荧光探针主要包括识别基团(识别/标记单元)、发光基团(信号响应单元)和连接桥三部分，其中识别基团决定了不同分析物的选择性，发光基团将识别信号转化为荧光信号[34]。传统有机荧光染料具有较高的荧光量子产率，但其合成复杂，光稳定性差，Stokes位移较小，水溶性不佳。近年来，包括半导体量子点(QDs)、贵金属纳米簇和上转换纳米粒子在内的新型纳米荧光材料迅速涌现，依赖于独特的荧光和表面性质以及优异的水分散性，被广泛应用于传感和生物成像领域[57]。然而，其中大多数材料含有重金属元素，极大地制约了生物相容性。
碳点(CDs)是一种粒径在10nm以下的零维碳材料粒子，具有sp2或sp3杂化的晶型或无定型内核，表面拥有丰富的含氧基团，包括—OH、—COOH、—COH等[8]。碳点具有优异的生物相容性、稳定的结构和理化性质、独特的光学特性、表面基团丰富和碳源广泛易得等优点，已被广泛应用于能源、环境和生物医学等诸多领域[9]。在碳点诸多理化性质中，荧光发射被认为最重要的，目前对于发光机理有多种解释，其中量子限制效应、表面态、碳核态、分子荧光和协同效应是广泛被接受的发光机制理论[1011]。同时，可通过溶剂效应、浓度效应、pH值调节、杂原子掺杂和表面修饰等方面对碳点荧光性质进行调控[1112]。
笔者对碳点荧光探针的设计策略和在传感领域的应用进行总结，分析了所面临的一些挑战，期待为基于碳点荧光探针的开发与应用提供新的思路和方法。
1、基于碳点的荧光探针设计策略
基于碳点的荧光探针的设计主要有光致电子转移(PET)、分子内电荷转移(ICT)、F?rster共振转移(FRET)、内滤效应(IFE)、聚集猝灭(ACQ)和聚集诱导发射(AIE)等策略。
1.1光致电子转移
PET系统由信号响应单元、连接桥和识别受体组成，通过受体和荧光团之间的电子转移影响荧光强度。根据电子传递方向，PET可分为a-PET和d-PET两类。Huang等[13]报道了基于碳点与四环素(TC)之间PET过程的多功能检测平台。TC在光诱导下达到激发态，电子瞬间从TC(电子供体)的HOMO轨道转移到CDs(电子受体)的HOMO轨道，CDs被激发的荧光团被还原，导致荧光强度下降，即a-PET。Ghosh等[14]将水热处理柠檬皮所得碳点与不同聚酰胺胺(PAMAM)树枝状大分子偶联得到CD-PAMAM偶联物(CDPs)，其中CDP3可高选择性检测Cu(Ⅱ)。Cu(Ⅱ)与CDP3的胺基络合导致Cu(Ⅱ)的d轨道分裂，导致电子从CDP3的激发态转移到Cu(Ⅱ)的d轨道，导致荧光猝灭，猝灭率高达93%，即d-PET。因此，在a-PET中，受体的最高占据分子轨道(HOMO)的能级远高于荧光团，电子从受体转移到荧光团。对应地在d-PET中，电子转移是从荧光团的激发态转移到受体的最低未占据分子轨道(LUMO)。
1.2分子内电荷转移
Zhang等[15]溶剂热处理2-硝基-4-氨基二苯胺合成了选择性的光气响应碳点，其表面胺基可与光气发生酰胺反应。碳点表面富电子的羟基/胺基与吸电子的硝基形成推拉电子体系，引发ICT过程产生荧光。当光气与表面胺基反应后，减少了胺基数量，同时引入羰基增加了吸电子基团，促进了电荷转移过程，导致发生红移，因此，电子给体(D)和电子受体(A)形成一个大的D-π-A共轭结构。分析物的加入可能会影响D或A的推或拉电子能力，从而导致荧光光谱的蓝移或红移。
1.3F?rster共振转移
Mahani等[16]报道了基于碳量子点(CQDs)的分子信标(MB)信号增强荧光共振转移(FRET)纳米生物传感器，用于荧光检测microRNA-21。在MB处于“off”状态下，CQDs的发射光谱与淬灭分子的吸收光谱的重叠，导致荧光信号很弱。将microRNA-21分子加入到样品中，发卡型的MB打开，CQD与猝灭分子距离增加，从而观察到CQD的荧光发射。F?rster共振转移体系含有两个荧光团，分别作为能量供体和能量受体，这两个分子之间通过偶极-偶极耦合进行低辐射能量转移。此现象的发生需要两个基团的距离非常近，并且供体发射光谱和受体吸收光谱必须重叠。分析物的加入可能改变供体和受体之间的距离或改变供体或受体的吸收或发射光谱，从而干扰FRET过程，导致荧光波长和强度的变化。
1.4内滤效应
He等[17]利用银纳米粒(AgNPs)与碳点之间的IFE，设计用于检测亚硫酸盐和亚硫酸氢盐(SO32-/HSO3-)的新型荧光探针(CDs-AgNP/H2O2)。由于AgNPs的吸收和CDs的激发之间的光谱重叠，CDs的荧光可以被AgNPs猝灭，H2O2通过氧化AgNPs减弱IFE，恢复荧光。然而，当SO32-/HSO3-存在时，可与H2O2发生氧化还原反应，导致荧光再次猝灭。值得注意的是，AgNPs与CDs距离较大，且存在AgNPs的情况下，CDs的荧光寿命基本不受影响，说明CDs与AgNPs之间没有能量转移。IFE同样需要荧光团与受体存在光谱重叠，但与FRET机理不同的是两者之间没有严苛的距离要求，且不存在能量转移过程，因此荧光寿命没有明显变化。
1.5聚集猝灭
Wang等[18]设计合成了可重复利用的红色发射碳点(R-CDs)，利用水诱导的R-CDs聚集猝灭现象，实现了乙醇含量的测定。这可归因于水分子对R-CDs的表面吸附，中和了部分负电荷，导致粒子间静电排斥力减弱促进聚集的发生。荧光团在稀溶液中表现出强烈荧光，但在高浓度或固态下荧光强度下降或消失，这种现象即聚集猝灭。ACQ探针主要受氢键、疏水效应、静电相互作用、堆积等影响。
1.6聚集诱导发射
Wan等[19]微波合成了具有AIE特性的亲水性黄色荧光碳点(Y-CDs)，其在水溶液中表现出微弱的黄色荧光(PLQY=6.14%)，而在固态下荧光显著增强(PLQY=58.35%)。Y-CDs在溶液中的荧光发射强度随着不良溶剂组分的增加而持续增加，这是由于聚集可以抑制表面基团的运动，降低非辐射率。与ACQ相对的AIE是指分子在稀溶液中不发光，但在高浓度或固态下表现出强烈的荧光。分子内运动(RIM)机制是AIE的普遍机制：即在聚集状态下，AIE分子内键的振动和旋转受到周围分子的相互作用或自然物理约束的极大限制，从而抑制了非辐射衰减通道，导致高发光。
2、基于碳点的荧光探针传感应用
荧光发射作为碳点最重要的性质，被广泛应用于能源、环境和生物医学领域。
2.1重金属离子传感应用
重金属离子如Fe3+、Hg2+、Cu2+、Pb2+、Ag+、Au+、Cr3+、Al3+等广泛存在于工业废水中，对环境安全和人类安全存在巨大隐患[20]。金属离子可通过多种机理与碳点相互作用，对其荧光强度产生影响。在金属离子与CDs相互作用过程中，荧光增强很少被观察到，但荧光猝灭已被大量报道[21]。目前用于金属离子检测的探针已被大量报道，但是新的选择性、高灵敏、低成本的重金属检测器仍是必要的。
铅离子(Pb2+)也是毒性最强的重金属元素之一。Liu等[37]以半胱氨酸偶联碳点与金纳米粒构建了“off-on”型FRET荧光探针，实现对Pb2+高选择性传感，LOD低至0.05μmol/L。Wang等[3839]通过ZIF-8封装双碳点或利用GSH修饰金属无响应碳点构建了双发射比率型荧光检测平台，LOD分别为4.78nmol/L和2.7nmol/L，进一步提高了对Pb2+检测灵敏度。Yong等[40]以蓝藻为碳源实现碳点的克级制备，获得了具有三重发射的红光碳点(RCDs)，在固态下具有良好的荧光，成功用作Pb2+和pH的可视化比率荧光传感器，实现了更为绿色高效的策略。而基于双发射碳点的比率型纸传感器的出现实现了对Pb2+的可视化检测，更好地适应多变的检测环境[4142]。Olorunyomi等[43]将金纳米粒子和巯基功能化碳点修饰在金属有机框架(MOF)表面，实现了对低水平重金属进行低水平响应。
基于碳点的荧光探针也广泛应用于Cu2+、Ag+、Al3+等其他金属离子的检测[4447]。相较于单离子响应探针，多金属响应的碳点可实现对复杂样本中多种重金属离子的同时检测[4850]。Xu等[51]过一步水热法合成氮硫共掺杂碳点(N，S-CDs)，用于Fe3+和抗坏血酸(AA)的次序检测。Fe3+与碳点表面基团络合形成复合物，导致荧光的静态猝灭，LOD仅为57nmol/L；而AA通过Fe3+还原为Fe2+有效地恢复了猝灭荧光，LOD为38nmol/L。基于这种“on-off-on”策略，多样的探针被设计合成，可实现金属离子与其他物质的顺序检测，包括生物硫醇、阴离子、抗生素、抗坏血酸和鸟苷酸等[5155]。对于环境安全与公共健康而言，具有定量检测和清除的双重功能的荧光复合材料尤为重要，不仅可实现对金属离子高选择性测定，还可表面吸附生成稳定的复合物以实现清除[5658]。
2.2抗生素传感应用
2.3农药传感应用
2.4生物小分子传感应用
糖尿病严重威胁人类健康，迫切需要设计高灵敏度、高选择性、高可靠性的葡萄糖检测方法。Li等[91]利用可逆动态共价键将多羟基碳点组装在苯硼酸(PBA)分子刷修饰的磁性纳米颗粒上，制备了新型复合荧光探针，葡萄糖LOD低至0.15μmol/L。葡萄糖在葡萄糖氧化酶(GOx)的作用下，被催化水解为H2O2和葡萄糖酸，通过监测反应生成物可间接检测葡萄糖[92]。Zhu等[93]开发了基于Ti3C2纳米片和红色发射碳点(RCDs)的高效检测传感器，Ti3C2通过IFE可有效猝灭RCDs荧光。利用GOx催化葡萄糖产生的H2O2氧化Ti3C2纳米片导致荧光恢复，从而实现葡萄糖的高灵敏定量检测。Rossini等[94]基于酶促反应的荧光碳点纸平台成功用于血清与尿液样本中葡萄糖检测。Zhang等[95]建立双模(比色法和荧光法)检测葡萄糖，并与智能手机结合，提高了检测便捷性。酶活性容易受到多种因素影响，对于检测要求较高，不利于复杂样本检测。Chao等[96]结合pH高度敏感的荧光探针与具有GOx活性的AgNPs，开发了用于葡萄糖检测的新型荧光探针，并通过绿色制备工艺制备了两种淀粉基固态材料。除上述的小分子外，碳点荧光探针也被广泛应用于尿酸、胆固醇、ATP、活性氮、H2S和维生素等其他生物小分子检测[97-102]。
2.5肿瘤标志物传感应用
此外，某些分子也可作为标志物，用于肿瘤的早期诊断过程。Mahani等[16]报道了基于CQDs的分子信标(MB)信号增强FRET纳米生物传感器，用于荧光检测microRNA-21，为肿瘤的早期诊断提供了有价值的工具。Li等[110]利用茜素胭脂红制备了比率型荧光探针，用于高灵敏的区分正常细胞和癌细胞。Rajalakshmi等[111]制备了无金属荧光碳点(TAG-CDs)，选择性检测前列腺标志物柠檬酸盐，该探针可轻易穿过细胞膜，实现对活细胞中柠檬酸的细胞成像，并对尿液样品中柠檬酸含量进行测定。
3、展望
碳点作为一种新兴纳米材料，具有生物相容性好、表面基团丰富、理化性质稳定、碳源丰富易得的等诸多优点。相较于传统有机荧光染料和半导体荧光纳米材料，碳点表现出更为优异的水溶性、光稳定性和生物相容性，已成为新型荧光探针设计的热点分子。同时，碳点荧光探针的研究也面临诸多挑战：碳点合成产率较低，且纯化过程耗时较长，不利于探针的大规模制备；高荧光性能的碳点仍然缺乏，虽然有研究指出了协调荧光的方法，但其制备结果仍有不可控性。
总之，碳点荧光探针具有其独特优势，并已成功用于多种分子传感，期待对上述缺陷进行有效改进，为基于碳点荧光探针的开发利用提供新思路。
参考文献
1SUNF，YANGL，LISJ，etal.Newfluorescentprobesforthesensitivedeterminationofglyphosateinfoodandenvironmentalsamples［J］.JournalofAgriculturalandFoodChemistry，2021，69（43）：12661.
2DUANN，YANGSX.Researchprogressonmultifunctionalfluorescentprobesforbiologicalimaging，foodandenvironmentaldetection［J］.CriticalReviewsinAnalyticalChemistry，2022：1.
4DOUWT，HANHH，SEDGWICKAC，etal.Fluorescentprobesforthedetectionofdisease-associatedbiomarkers［J］.ScienceBulletin，2022，67（8）：853.
5SUNH，ZHOUP，SUB.Electrochemiluminescenceofsemiconductorquantumdotsanditsbiosensingapplications：Acomprehensivereview［J］.Biosensors，2023，13（7）：708.
6SHARMAAK，PANDEYS，SHARMAN，etal.Synthesisoffluorescentmolybdenumnanoclustersatambienttemperatureandtheirapplicationinbiologicalimaging［J］.MaterialsScienceandEngineering：C，2019，99：1.
7LINGG，JINDY.Responsivesensorsofupconversionnanoparticles［J］.ACSSensors，2021，6（12）：4272.
8WUJJ，CHENGL，JIAYN，etal.Carbondotcompositesforbioapplications：Areview［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2022，10（6）：843.
9KHAYALA，DAWANEV，AMINMA，etal.Advancesinthemethodsforthesynthesisofcarbondotsandtheiremergingapplications［J］.Polymers，2021，13（18）：3190.
10MALAVIKAJP，SHOBANAC，SUNDARRAJS，etal.Greensynthesisofmultifunctionalcarbonquantumdots：Anapproachincancertheranostics［J］.BiomaterialsAdvances，2022，136：212756.
11DUFF，YANGLP，WANGLL.Syntheticstrategies，propertiesandsensingapplicationofmulticolorcarbondots：recentadvancesandfuturechallenges［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2023，11（34）：8117.
12ANSARIL，HALLAJS，HALLAJT，etal.Doped-carbondots：Recentadvancesintheirbiosensing，bioimagingandtherapyapplications［J］.ColloidsandSurfacesB：Biointerfaces，2021，203：111743.
13HUANGJY，LONGCC，ZHANGL，etal.Carbondotsforall-in-onedetectionanddegradation：Theroleofphotoinducedelectrontransfer［J］.JournalofEnvironmentalChemicalEngineering，2022，10（6）：108951.
14GHOSHS，GHOSALK，MOHAMMADSA，etal.Dendrimerfunctionalizedcarbonquantumdotforselectivedetectionofbreastcancerandgenetherapy［J］.ChemicalEngineeringJournal，2019，373：468.
15ZHANGJ，LIYY，HUJY，etal.Rapidcolorimetricandratiometricfluorescencemethodforon-sitedetectionandvisualizationofphosgenebyamino-functionalizedcarbondot-basedportabledropletsystem［J］.ChemicalEngineeringJournal，2023，452：139173.
16MAHANIM，MOUSAPOURZ，DIVSARF，etal.AcarbondotandmolecularbeaconbasedfluorometricsensorforthecancermarkermicroRNA-21［J］.MicrochimicaActa，2019，186（3）：132.
17HEYY，WANGYB，WANGSJ.Carbondotandsilvernanoparticle-basedfluorescentprobeforthedeterminationofsulfiteandbisulfiteviainner-filtereffectandcompetitiveredoxreactions［J］.MicrochimicaActa，2023，190（5）：190.
18WANGCZ，LIJX，WANGXJ，etal.Reusableredemissioncarbondotsbasedsmartphonesensingplatformforthree-modeon-sitereal-timedetectionofalcoholcontent［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2023，397：134690.
19WANZJ，LIYM，ZHOUYZ，etal.High‐efficiencysolid‐stateluminescencefromhydrophiliccarbondotswithaggregation‐inducedemissioncharacteristics［J］.AdvancedFunctionalMaterials，2023，33（11）：2207296.
20LANDASDT，REDDYBOGIREDDYNK，KAURI，etal.Heavymetaliondetectionusinggreenprecursorderivedcarbondots［J］.iScience，2022，25（2）：103816.
21BATOOLM，JUNAIDHM，TABASSUMS，etal.Metaliondetectionbycarbondots—Areview［J］.CriticalReviewsinAnalyticalChemistry，2020，52（4）：756.
22SHAHH，XINQ，JIAXR，etal.Singleprecursor-basedluminescentnitrogen-dopedcarbondotsandtheirapplicationforiron（III）sensing［J］.ArabianJournalofChemistry，2019，12（7）：1083.
23LIUZ，JIARN，CHENF，etal.Electrochemicalprocessofearly-stagecorrosiondetectionbasedonN-dopedcarbondotswithsuperiorFe3+responsiveness［J］.JournalofColloidandInterfaceScience，2022，606：567.
24XUYL，MORX，QICY，etal.Dual-propertyblueandredemissioncarbondotsforFe（III）ionsdetectionandcellularimaging［J］.RareMetals，2020，40（7）：1957.
25SUNYL，ZHANGXP，ZHAOCX，etal.Upconversionnanoparticles/carbondots（UCNPs@CDs）compositeforsimultaneousdetectionandspeciationofdivalentandtrivalentironions［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1183：338973.
26KAILASASK，HAS，BAEKSH，etal.TuningofcarbondotsemissioncolorforsensingofFe3+ionandbioimagingapplications［J］.MaterialsScienceandEngineering：C，2019，98：834.
27CHANGD，ZHAOZH，SHILH，etal.Lysosome-targetedcarbondotsforcolorimetricandfluorescentdualmodedetectionofironion，invitroandinvivoimaging［J］.Talanta，2021，232：122423.
28DUYC，LIYX，LIUYL，etal.Stalk-derivedcarbondotsasnanosensorsforFe3+ionsdetectionandbiologicalcellimaging［J］.FrontiersinBioengineeringandBiotechnology，2023，11：1187632.
29ZHUWS，GAOXF，YUXK，etal.Screeningofmultifunctionalfruitcarbondotsforfluorescentlabelingandsensinginlivingimmunecellsandzebrafishes［J］.MicrochimicaActa，2022，189（6）：223.
30WANGY，ZHANGL，HANXY，etal.Fluorescentprobeformercuryionimaginganalysis：Strategiesandapplications［J］.ChemicalEngineeringJournal，2021，406：127166.
31LONGRQ，TANGC，LIT，etal.Dual-emissivecarbondotsfordual-channelratiometricfluorometricdeterminationofpHandmercuryionandintracellularimaging［J］.MicrochimicaActa，2020，187（5）：307.
32WANGPC，YANY，ZHANGY，etal.Animprovedsynthesisofwater-solubledualfluorescenceemissioncarbondotsfromhollyleavesforaccuratedetectionofmercuryionsinlivingcells［J］.InternationalJournalofNanomedicine，2021，16：2045.
33LIDY，WANGSP，AZADF，etal.Single-stepsynthesisofpolychromaticcarbonquantumdotsformacroscopicdetectionofHg2+［J］.EcotoxicologyandEnvironmentalSafety，2020，190：110141.
34FANMM，PANZH，WANGCJ，etal.Quantitativevisualdetectionofmercuryionswithratiometricfluorescenttestpapersensor［J］.FrontiersinChemistry，2022，10：859379.
35LIQL，LIH，LIKX，etal.Specificcolorimetricdetectionofmethylmercurybasedonperoxidase-likeactivityregulationofcarbondots/AuNPsnanozyme［J］.JournalofHazardousMaterials，2023，441：129919.
36YADAVS，CHOUDHARYN，SONPALV，etal.Engineeringexcitation-independentturn-onfluorescentprobeformercury：Functionalizeddendriticsilicadopedwithred-emissivecarbondotstowardssimultaneousdetectionandremediationwithbiosensingapplication［J］.ChemicalEngineeringJournal，2023，471：144715.
37LIUGL，FENGDQ，QIANYL，etal.ConstructionofFRETbiosensorforoff-ondetectionofleadionsbasedoncarbondotsandgoldnanorods［J］.Talanta，2019，201：90.
38WANGXQ，GUOH，WUN，etal.Adual-emissionfluorescencesensorconstructedbyencapsulatingdoublecarbondotsinzeoliteimidazoleframeworksforsensingPb2+［J］.ColloidsandSurfacesA：PhysicochemicalandEngineeringAspects，2021，615：126218.
39PAYDARS，FEIZIF，SHAMSIPURM，etal.AnidealratiometricfluorescentprobeprovidedbythesurfacemodificationofcarbondotsforthedeterminationofPb2+［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2022，369：132243.
40YONGC，LEIY，LIUYH，etal.Mechanisticregulationofgram-scalesynthesisoftripleemissioncyanobacteria-basedcarbondotsandvisualratiometricsensingapplications［J］.AppliedSurfaceScience，2023，623：157049.
41GAOYF，JIAOY，ZHANGHL，etal.One-stepsynthesisofadual-emittingcarbondot-basedratiometricfluorescentprobeforthevisualassayofPb2+andPPianddevelopmentofapapersensor［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2019，7（36）：5502.
42WANGHQ，YANGL，CHUSY，etal.Semiquantitativevisualdetectionofleadionswithasmartphoneviaacolorimetricpaper-basedanalyticaldevice［J］.AnalyticalChemistry，2019，91（14）：9292.
43OLORUNYOMIJF，WHITEJF，GENGENBACHTR，etal.Fabricationofareusablecarbondot/goldnanoparticle/metal-organicframeworkfilmforfluorescencedetectionofleadionsinwater［J］.ACSAppliedMaterials&Interfaces，2022，14（31）：35755.
44ZHANGWJ，LIN，CHANGQ，etal.MakingacupofcarbondotsforratiometricandcolorimetricfluorescentdetectionofCu2+ions［J］.ColloidsandSurfacesA：PhysicochemicalandEngineeringAspects，2020，586：124233.
45JIAJ，WANGHL，QUANRX，etal.Fluorescentandsmartphone-assistedcolorimetricdual-modesensorforAg+detectionbasedonorange-redemittingcarbondots［J］.MaterialsTodayChemistry，2023，33：101730.
46ADOTEYEK，AMOUEITORKMAHALLEHM，TASTANOVAL，etal.UltrasensitivefluorescentcarbondotsensorforquantificationofsolubleandinsolubleCr（VI）inparticulatematter［J］.JournalofHazardousMaterials，2024，462：132671.
47ANSIVA，RENUKANK.AntagonisticinteractionofPb2+-Al3+ionpairwithsugarderivedcarbondots：VisualmonitoringofAl3+ions［J］.ColloidsandSurfacesA：PhysicochemicalandEngineeringAspects，2020，593：124632.
48PUDZAMY，ABIDINZZ，ABDUL-RASHIDS，etal.Selectiveandsimultaneousdetectionofcadmium，leadandcopperbytapioca-derivedcarbondot-modifiedelectrode［J］.EnvironmentalScienceandPollutionResearch，2020，27（12）：13315.
49YARURF，MACAIRANJR，NACCACHER.Ratiometricdetectionofheavymetalionsusingfluorescentcarbondots［J］.EnvironmentalScience：Nano，2019，6（4）：1121.
50HEYY，WANGYB，MAOGN，etal.RatiometricfluorescentnanoprobesbasedoncarbondotsandmulticolorCdTequantumdotsformultiplexeddeterminationofheavymetalions［J］.AnalyticaChimicaActa，2022，1191：339251.
51XUJY，WANGYS，SUNLL，etal.Chitosanandκ-carrageenan-derivednitrogenandsulfurco-dopedcarbondots"on-off-on"fluorescentprobeforsequentialdetectionofFe3+andascorbicacid［J］.InternationalJournalofBiologicalMacromolecules，2021，191：1221.
52PANGLF，WUH，FUMJ，etal.Redemissiveboronandnitrogenco-doped"on-off-on"carbondotsfordetectingandimagingofmercury（II）andbiothiols［J］.MicrochimicaActa，2019，186（11）：708.
53LIUYL，ZHOUPH，WUYL，etal.Fastandefficient"on-off-on"fluorescentsensorfromN-dopedcarbondotsfordetectionofmercuryandiodineionsinenvironmentalwater［J］.ScienceofTheTotalEnvironment，2022，827：154357.
54AHMEDF，IQBALS，ZHAOL，etal."ON-OFF-ON"fluorescenceswitchesbasedonN，S-dopedcarbondots：Facilehydrothermalgrowth，selectivedetectionofHg2+，andasareversiveprobeforguanine［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1183：338977.
55ZHANGJH，WANGJ，OUYANGFJ，etal.Asmartphone-integratedportableplatformbasedonpolychromaticratiometricfluorescentpapersensorsforvisualquantitativedeterminationofnorfloxacin［J］.AnalyticaChimicaActa，2023，1279：341837.
56SONGY，XIERY，TIANMM，etal.ControllablesynthesisofbifunctionalmagneticcarbondotsforrapidfluorescentdetectionandreversibleremovalofHg2+［J］.JournalofHazardousMaterials，2023，457：131683.
57GUOX，XUD，YUANHM，etal.Anovelfluorescentnanocellulosichydrogelbasedoncarbondotsforefficientadsorptionandsensitivesensinginheavymetals［J］.JournalofMaterialsChemistryA，2019，7（47）：27081.
58YANGXC，YANGYL，XUMM，etal.Metal-ion-cross-linkednitrogen-dopedcarbondothydrogelsfordual-spectraldetectionandextractableremovalofdivalentheavymetalions［J］.ACSAppliedNanoMaterials，2021，4（12）：13986.
59DANGVD，GANGANBOINAAB，DOONGR-A.Bipyridine-andcopper-functionalizedN-dopedcarbondotsforfluorescenceturnoff-ondetectionofciprofloxacin［J］.ACSAppliedMaterials&Interfaces，2020，12（29）：32247.
60CHENGSJ，ZHANGJQ，LIUYM，etal.One-stepsynthesisofN，S-dopedcarbondotswithorangeemissionandtheirapplicationintetracyclineantibiotics，quercetinsensing，andcellimaging［J］.MicrochimicaActa，2021，188（10）：325.
61YUANMD，ANJ，ZHANGGX，etal.In-situnitrogen-dopedcarbondotsforfluorescencesensingoftetracyclineantibiotic［J］.CeramicsInternational，2022，48（3）：4047.
62WUSX，CHENC，CHENJH，etal.Constructionofcarbondots/metal-organicframeworkcompositeforratiometricsensingofnorfloxacin［J］.JournalofMaterialsChemistryC，2022，10（41）：15508.
63FUJL，ZHOUS，WUXD，etal.Down/up-conversiondual-moderatiometricfluorescenceimprintedsensorembeddedwithmetal-organicframeworksfordual-channelmulti-emissionmultiplexedvisualdetectionofthiamphenicol［J］.EnvironmentalPollution，2022，309：119762.
64ZHANGJN，LIUY，CUIXY，etal.Asmartphone-integratedmolecularlyimprintedfluorescencesensorforvisualdetectionofchlortetracyclinebasedonN，P-codopedcarbondotsdecoratediron-basedmetal-organicframeworks［J］.JournalofAgriculturalandFoodChemistry，2023，71（43）：16303.
65SHAHSHAHANIPOURM，REZAEIB，ENSAFIAA，etal.Anancientplantforthesynthesisofanovelcarbondotanditsapplicationsasanantibacterialagentandprobeforsensingofananti-cancerdrug［J］.MaterialsScienceandEngineering：C，2019，98：826.
66LIUXQ，WANGT，LUY，etal.ConstructingcarbondotsandCdTequantumdotsmulti-functionalcompositesforultrasensitivesensingandrapiddegradingciprofloxacin［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2019，289：242.
67JIAYC，CHENGZ，WANGGH，etal.Nitrogendopedbiomassderivedcarbondotsasafluorescencedual-modesensingplatformfordetectionoftetracyclinesinbiologicalandfoodsamples［J］.FoodChemistry，2023，402：134245.
68VIJEATAA，CHAUDHARYGR，CHAUDHARYS，etal.Labelfreedual-modesensingplatformfortracelevelmonitoringofciprofloxacinusingbio-derivedcarbondotsandevaluationofitsantioxidantandantimicrobialpotential［J］.MicrochimicaActa，2023，190（7）：258.
69LADDHAH，YADAVP，SHARMAM，etal.Wastetovaluetransformation：Convertingcaricapapayaseedsintogreenfluorescentcarbondotsforsimultaneousselectivedetectionanddegradationoftetracyclinehydrochlorideinwater［J］.EnvironmentalResearch，2023，227：115820.
70ARKINK，ZHENGYX，BEIYY，etal.Constructionofdual-channelratiosensingplatformandmolecularlogicgateforvisualdetectionofoxytetracyclinebasedonbiomasscarbondotspreparedfromcherrytomatoesstalk［J］.ChemicalEngineeringJournal，2023，464：142552.
71LIHQ，DENGR，TAVAKOLIH，etal.Ultrasensitivedetectionofacephatebasedoncarbonquantumdot-mediatedfluorescenceinnerfiltereffects［J］.TheAnalyst，2022，147（23）：5462.
72MAHMOUDIN，FATEMIF，RAHMANDOUSTM，etal.Developmentofacarbonquantumdot-basedsensorforthedetectionofacetylcholinesteraseandtheorganophosphatepesticide［J］.Heliyon，2023，9（9）：e19551.
73LIXY，CHENC，XUFF，etal.Noveldual-emissionsulfurquantumdotsensingplatformforquantitativemonitoringofpesticide2，4-dichlorophenoxyaceticacid［J］.Talanta，2023，260：124639.
74HANY，YANGWX，LUOXL，etal.Cu2+-triggeredcarbondotswithsynchronousresponseofdualemissionforultrasensitiveratiometricfluorescencedeterminationofthiophanate-methylresidues［J］.JournalofAgriculturalandFoodChemistry，2019，67（45）：12576.
75QINLL，GUOYJ，LILF，etal.Ratiometricfluorescentsensorbasedonhydrogen-bondtriggeringtheinternalfiltereffectforenzyme-freeandvisualmonitoringpesticideresidues［J］.ACSSustainableChemistry&Engineering，2023，11（30）：11032.
76ZHAOL，BAIYF，WENYQ，etal.Orange-fluorescencecarbondotsemployedforthequantitativeanalysisofsilverionsandglyphosinethroughtheoff-onmode［J］.AnalyticalMethods，2022，14（42）：4230.
77YUANXY，JIANGW，WANGJ，etal.High-performancemultiporousimprintedmicrospheresbasedonN-dopedcarbondotsexfoliatedfromcovalentorganicframeworkforflonicamidoptosensing［J］.ACSAppliedMaterials&Interfaces，2020，12（22）：25150.
79ZHAOYT，RUANXF，SONGY，etal.Smartphone-baseddual-channelimmunochromatographicteststripwithpolymerquantumdotlabelsforsimultaneousdetectionofcypermethrinand3-phenoxybenzoicacid［J］.AnalyticalChemistry，2021，93（40）：13658.
80WANGY，ZHUF，YINL，etal.Ratiometricfluorescentdetectionofpesticidebasedonsplitaptamerandmagneticseparation［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2022，367：132045.
81NAIRRV，CHANDRANPR，MOHAMEDAP，etal.Sulphur-dopedgraphenequantumdotbasedfluorescentturn-onaptasensorforselectiveandultrasensitivedetectionofomethoate［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1181：338893.
82LICM，QINZJ，WANGMN，etal.Manganeseoxidedopedcarbondotsfortemperature-responsivebiosensingandtargetbioimaging［J］.AnalyticaChimicaActa，2020，1104：125.
83SUNJJ，WANGQ，YANGJJ，etal.2，4-dinitrobenzenesulfonate-functionalizedcarbondotsasaturn-onfluorescentprobeforimagingofbiothiolsinlivingcells［J］.MicrochimicaActa，2019，186（7）：402.
84LIUQL，NIUXY，ZHANGY，etal.CarbondotsforlysosometargetingandimagingoflysosomalpHandCys/Hcyinlivingcells［J］.Nanoscale，2020，12（24）：13010.
85XIEXX，PENGZQ，WANGZQ，etal.Monitoringbiothiolsdynamicsinlivingcellsbyratiometricfluorescentgoldcarbondots［J］.Talanta，2020，218：121214.
86ZHOUXC，LIL，WANGYH，etal.Nanozymeinhibitedsensorarrayforbiothioldetectionanddiseasediscriminationbasedonmetalion-dopedcarbondots［J］.AnalyticalChemistry，2023，95（23）：8906.
87SANGUBOTLAR，KIMJ.Fiber-opticbiosensorbasedonthelaccaseimmobilizationonsilica-functionalizedfluorescentcarbondotsforthedetectionofdopamineandmulti-colorimagingapplicationsinneuroblastomacells［J］.MaterialsScienceandEngineering：C，2021，122：111916.
88TANGXY，LIUYM，BAIXL，etal.Turn-onfluorescentprobefordopaminedetectioninsolutionsandlivecellsbasedoninsituformationofaminosilane-functionalizedcarbondots［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1157：338394.
89TIWARIA，WALIAS，SHARMAS，etal.Highquantumyieldcarbondotsandnitrogen-dopedcarbondotsasfluorescentprobesforspectroscopicdopaminedetectioninhumanserum［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2023，11（5）：1029.
90WEISS，LIUBQ，SHIXY，etal.Gadolinium（III）dopedcarbondotsasdual-modesensorfortherecognitionofdopaminehydrochlorideandglutamateenantiomerswithlogicgateoperation［J］.Talanta，2023，252：123865.
91LIJ，LIXj，WENGRQ，etal.Glucoseassaybasedonafluorescentmulti-hydroxylcarbondotsreversibleassemblywithphenylboronicacidbrushgraftedmagneticnanoparticles［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2020，304：127349.
92LVWX，WANGX，WUJH，etal.pHandH2O2dual-responsivecarbondotsforbiocatalytictransformationmonitoring［J］.ChineseChemicalLetters，2019，30（9）：1635.
93ZHUXH，PANGX，ZHANGYY，etal.TitaniumcarbideMXenescombinedwithred-emittingcarbondotsasauniqueturn-onfluorescentnanosensorforlabel-freedeterminationofglucose［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2019，7（48）：7729.
94ROSSINIEL，MILANIMI，PEZZAHR.Greensynthesisoffluorescentcarbondotsfordeterminationofglucoseinbiofluidsusingapaperplatform［J］.Talanta，2019，201：503.
95ZHANGRL，LIUL，LIW，etal.Luminescentcarbondotswithexcellentperoxidasemimickingpropertyforfluorometricandcolorimetricdetectionofglucose［J］.ColloidsandSurfacesB：Biointerfaces，2023，222：113125.
96CHAODY，CHENJX，DONGQ，etal.UltrastableandultrasensitivepH-switchablecarbondotswithhighquantumyieldforwaterqualityidentification，glucosedetection，andtwostarch-basedsolid-statefluorescencematerials［J］.NanoResearch，2020，13（11）：3012.
97JIAY，HUY，LIYP，etal.BorondopedcarbondotsasamultifunctionalfluorescentprobeforsorbateandvitaminB12［J］.MicrochimicaActa，2019，186（2）：84.
98CARDOSOMA，DUARTEAJ，GON?ALVESHMR.Carbondotsasreactivenitrogenspeciesnanosensors［J］.AnalyticaChimicaActa，2022，1202：339654.
99LIF，CHENJ，WENJY，etal.Ratiometricfluorescenceandcolorimetricdetectionforuricacidusingbifunctionalcarbondots［J］.SensorsandActuatorsB：Chemical，2022，369：132381.
100ZHANGCC，ZHANGH，YUYY，etal.RatiofluorometricdeterminationofATPbaseonthereversionoffluorescenceofcalceinquenchedbyEu（III）ionusingcarbondotsasreference［J］.Talanta，2019，197：451.
101YANGM，YAOJ，SUBR，etal."Three-in-one"platformbasedonFe-CDsnanozymefordual-mode/dual-targetdetectionandNIR-assistedbacterialkilling［J］.JournalofMaterialsChemistryB，2023，11（25）：5898.
102XUY，YUHM，CHUDALL，etal.StrikingluminescencephenomenaofcarbondotsandtheirapplicationsasadoubleratiometricfluorescenceprobesforH2Sdetection［J］.MaterialsTodayPhysics，2021，17：100328.
103QIJR，HUMX，LIHX，etal.Anovelmethodofsynthesisoffluorescentcarbondotsforsupersensitiveandselectivedetectionofcancermarkers［J］.JournalofNanoscienceandNanotechnology，2018，18（12）：8085.
104BHARATHIG，LINFR，LIULW，etal.Anall-graphenequantumdotF?rsterresonanceenergytransfer（FRET）probeforratiometricdetectionofHE4ovariancancerbiomarker［J］.ColloidsandSurfacesB：Biointerfaces，2021，198：111458.
105HANCP，CHENRY，WUXQ，etal.Fluorescenceturn-onimmunosensingofHE4biomarkerandovariancancercellsbasedontarget-triggeredmetal-enhancedfluorescenceofcarbondots［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1187：339160.
106DEBA，NALKARGR，CHOWDHURYD.Biogeniccarbondot-basedfluorescence-mediatedimmunosensorforthedetectionofdiseasebiomarker［J］.AnalyticaChimicaActa，2023，1242：340808.
107SIDHUJS，SINGHA，GARGN，etal.Carbondotsasanalyticaltoolsforsensingofthioredoxinreductaseandscreeningofcancercells［J］.TheAnalyst，2018，143（8）：1853.
108BEHIM，NAFICYS，CHANDRAWATIR，etal.Nanoassembledpeptidebiosensorsforrapiddetectionofmatrilysincancerbiomarker［J］.Small，2020，16（16）：e1905994.
109ZHANGH，BAS，YANGZQ，etal.Graphenequantumdot-basednanocompositesfordiagnosingcancerbiomarkerAPE1inlivingcells［J］.ACSAppliedMaterials&Interfaces，2020，12（12）：13634.
110LIL，SHILH，JIAJ，etal.DualphotoluminescenceemissioncarbondotsforratiometricfluorescentGSHsensingandcancercellrecognition［J］.ACSAppliedMaterials&Interfaces，2020，12（16）：18250.
111RAJALAKSHMIK，DENGTT，MUTHUSAMYS，etal.Prostatecancerbiomarkercitratedetectionusingtriaminoguanidiniumcarbondots，itsapplicationsinlivecellsandhumanurinesamples［J］.SpectrochimicaActaPartA：MolecularandBiomolecularSpectroscopy，2022，268：120622.
113WANGCH，ZHANGY，TANGW，etal.Ultrasensitive，high-throughputandmultiplecancerbiomarkerssimultaneousdetectioninserumbasedongrapheneoxidequantumdotsintegratedmicrofluidicbiosensingplatform［J］.AnalyticaChimicaActa，2021，1178：338791.
114WANGZX，DINGSN.Duplex-immunoassayofovariancancerbiomarkerCA125andHE4basedcarbondotdecorateddendriticmesoporoussilicananoparticles［J］.TheAnalyst，2023，148（3）：683.